本站訊 近日，中國海洋大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院黃明華教授課題組在人工智能數(shù)據(jù)挖掘構(gòu)建模型電催化制氫材料研究領(lǐng)域取得新的研究進(jìn)展，相關(guān)論文“Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal-Organic Frameworks toward Oxygen Evolution Reaction”（數(shù)據(jù)驅(qū)動的可解釋描述符解析金屬有機(jī)骨架對析氧反應(yīng)的構(gòu)效關(guān)系）發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域國際頂級學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition（《德國應(yīng)用化學(xué)》）。
氫能作為一種清潔能源，在碳達(dá)峰和碳中和目標(biāo)的實(shí)現(xiàn)中扮演著關(guān)鍵角色，電解水是規(guī)?；a(chǎn)零碳、綠色氫氣的最具前途的策略之一。但其陽極析氧反應(yīng)（OER）動力學(xué)緩慢，亟需發(fā)展高效穩(wěn)定的低成本電催化材料以提高其轉(zhuǎn)換效率。金屬有機(jī)骨架材料（MOFs）具有高的比表面積、靈活可調(diào)的金屬中心和配體、高度有序的晶體結(jié)構(gòu)，成為新能源電催化OER領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而，由于其配位結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)之間復(fù)雜的相互作用，目前系統(tǒng)開發(fā)MOFs基催化劑仍然主要依賴于經(jīng)驗(yàn)試錯的方式，合理設(shè)計(jì)具有優(yōu)化活性中心的MOFs基OER高效催化劑是一項(xiàng)復(fù)雜的任務(wù)。
針對以上難題，中國海洋大學(xué)黃明華教授課題組等研究者結(jié)合密度泛函理論計(jì)算（DFT）、人工智能數(shù)據(jù)挖掘方法（SGD）以及實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的方式，揭示了數(shù)據(jù)驅(qū)動的與催化活性高度相關(guān)的MOFs基OER催化劑的可解釋描述符。該工作以雙金屬鎳基MOFs為模型材料，以DFT計(jì)算得到的過電位作為活性描述符，在考慮3-5d取代過渡金屬以及13種取代有機(jī)配體的配位特征后，構(gòu)建了用于SGD分析的數(shù)據(jù)庫。DFT理論模擬計(jì)算了這些新構(gòu)建的MOFs材料中的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)以及含氧中間體的吸附和脫附性能。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合催化劑材料的原子和體相特征，確定了18種催化活性的關(guān)鍵特征。利用新發(fā)展的SGD方法篩選得到與催化活性密切相關(guān)的描述符，這些特征被揭示為優(yōu)異OER催化活性的關(guān)鍵因素，其中包括鎳金屬位點(diǎn)的d帶中心、eg軌道的缺失電子數(shù)目以及取代過渡金屬元素的第一電離能和eg軌道的填充電子數(shù)目。最后，從實(shí)驗(yàn)層面合成不同的鎳基金屬和配體取代的11種雙金屬MOFs材料，驗(yàn)證了理論篩選的催化反應(yīng)描述符與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的一致性。通過所篩選的可解釋描述符，該工作獲得了關(guān)于催化劑結(jié)構(gòu)-OER活性關(guān)系的深層洞察，為MOFs基OER催化機(jī)制的闡明提供了較為全面的理解，同時一定程度上提供了理性設(shè)計(jì)高效催化劑的新范式。
該項(xiàng)工作由中國海洋大學(xué)、浙江大學(xué)和韓國科學(xué)技術(shù)院等單位合作完成。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委員會與金磚國家科技創(chuàng)新框架計(jì)劃合作研究項(xiàng)目、山東省自然科學(xué)基金重大基礎(chǔ)研究項(xiàng)目以及中央高校經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目資助，中國海洋大學(xué)為第一完成單位。
通訊員：侯現(xiàn)飚
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202409449
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編輯：趙奚赟
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